电催化是已毕可握续动力窜改、减碳减排的要津技巧。对电催化响应旅途的意志是合理假想催化剂的前提色色色，受限于复杂的名义动态效应和宽广的响应网罗，这需要发展新的盘考范式来已毕催化响应旅途的高效展望。北京大学深圳盘考生院新材料学院潘锋教会团队将数学的图论和结构化学相和会，把材料中的原子行为图论的点，原子间的化学键行为图论的边，改进性地提倡一种基于图论的结构化学盘考表率(Sci China Chem， 2019， DOI: 10.1007/s11426-019-9502-5）搞定了晶体学同构判断的难题，建造了领有65万晶体结构的大数据系统，并以此发展材料基因组学和AI for Science（AI4S）的盘考，将其应用于低维材料的发现（National Science Review， 2022， DOI: 10.1093/nsr/nwac028）和新式固态电解质的假想（J. Am. Chem. Soc. 2024， 146， 27， 18535-18543）。
近日，潘锋团队将该表率进一步扩张用于电化学催化响应盘考，发展了图论结构电化学，表现了电催化尿素合成响应的机理，聚合AI发展了基于图清晰、图同构和机器学习的主动学习框架，不错已毕从包含数百个中间物种响应网罗中快速展望最优热力学旅途的表率。该表率不错显贵减小全局探索响应旅途所需的贪图量，为高通量假想新式催化剂提供一条新阶梯。关系盘考后果以“Automating discovery of electrochemical urea synthesis reaction paths via active learning and graph theory”为题，发表在中国化学会旗舰期刊CCS Chemistry 2024， 7， 1-14。
触及多电子窜改的电化学响应频繁具有一个宽广的响应网罗特征，该网罗包含了多数基元响应。探索最可能的响应旅途是催化机制分析中的中枢任务。量子化学表率，如密度泛函表面（DFT），常被用来叙述响应机制。然而，由于化学直观的局限性和贪图需求，这些表率频繁仅适用于简便的响应过程，在处理具有非均匀结构或构成的复杂响应网罗时会遭遇困难。这一问题在二氧化碳电收复为多碳产品和电化学C-N偶联等高贵发展且广受温煦的限制中尤为长途。为裁汰贪图老本，盘考者们已开垦了多种AI机器学习算法并得回发扬，但其中大多数仅在静态、完满的金属和合金名义以及典型响应上进行了考据。值得防卫的是，现时大部分机器学习替代模子中忽略了催化剂名义重构的动态效应。然而，在盘考触及大分子、高秘密率吸附物和活性名义的电化学响当令，名义动态效应尤为长途。在该情状下，AI机器学习替代模子的中枢挑战在于难以准确评估重构名义和吸附物的能量，进而难以已毕最优旅途的展望。
电催化剂响应网罗复杂性及动态重构默示图
潘锋团队引入了一种聚合图论和AI主动学习轮回的职责历程，以搞定复杂名义电催化响应旅途展望这一永远存在的挑战。通过图论表率，以尿素电化学催化合成为例，遍历了其催化合成响应中大多数键重排类型及相应的重构口头，通过AI机器学习表率对响应网罗中间体沉着性和酿成能进行展望，裁汰了密度泛函表面的贪图老本。以在氮掺杂石墨烯作为催化剂为例，该图论结构电化学表面在尿素电催化合成这一响应中得到考据，阐明该表面框架的有用性。该响应体系在职责条目下发生显贵动态结构重构。总共这个词响应网罗包含901个响应物种，驾驭该框架，只需贪图其中的40%就可已毕对响应网罗能量学的评估并得到过电势。此图论结构电化学框架不错扩张到其他复杂的电化学响应，并在最小进度依赖精准量子化学贪图的前提下，促进过电位的快速估算，从而为信得过条目下催化机制的自动化贪图分析铺平说念路。
主动学习历程抽象
潘锋、北京大学深圳盘考生院新材料学院李舜宁副盘考员为本文通信作家。北京大学深圳盘考生院新材料学院博士生毕业生、现任厦门大学特任副盘考员郑世胜为本文第一作家。论文得到国度当然科学基金、广东省和深圳市关系平台相沿色色色。